Martin Scorsese 1967-ben készítette első nagyjátékfilmjét Harvey Keitellel. A Ki kopog az ajtómon? azonnal lenyűgözte a szakmát, és a rendező olyan prominens barátokra tett szert általa, mint George Lucas, Steven Spielberg, Francis Ford Coppola, Robert Zemeckis vagy Brian De Palma, akiket a 70-es évek befolyásos „filmes porontyaiként” ismert meg Hollywood. De Palma volt az, aki bemutatta Scorsese-t az akkor még fiatal színésznek, Robert De Nirónak. De Niro már évekkel korábban ismerte De Palmát, és első filmszerepe is a vele való együttműködésből valósult meg 1963-ban, amikor 20 évesen feltűnt a The Wedding Party című filmben. A mozikban azonban csak 1969-ben került bemutatásra az alkotás. Aztán ők ketten újra összeálltak az 1968-as Üdvözlet című filmben, amely végül De Niro hivatalos filmes debütálása lett.
A Scorsese-vel való első közös munka öt évvel később következett. Az Aljas utcák (1973) című filmben De Niro az egyik legjobb ifjúkori alakítását nyújtotta. A film Charlie (Harvey Keitel) és Johnny Boy (Robert De Niro) történetét meséli el, két fiatalemberét, akik az 1970-es évek New York-i olasz maffiájában próbálnak boldogulni. Az esztétika, a filmzene és a jelmezek mind-mind tökéletesen rekonstruálják az akkori város zordságát. Nagyszerű film.
A Taxisofőr (1976) című filmben Robert De Niro Travis Bickle, egy középnyugati fiatalember bőrébe bújik, aki korábban tengerészgyalogos volt, és most éjszakai taxisofőrként dolgozik New Yorkban. A New York-i éjszakai élet bűneivel szembesülve fegyvert vásárol a feketepiacon, és meg is tanulja annak kezelését. Miután megöl egy piti tolvajt, Travis elindul, hogy megmentse Irist (Jodie Foster), egy tizenkét éves prostituáltat, akit a szárnyai alá vesz. Az 1976-ban Cannes-ban az Arany Pálmát elnyerő Taxisofőr volt az a film egyébként, amely elindította a fiatal Jodie Foster karrierjét.
Alig egy évvel a Taxisofőr után Martin Scorsese a New York, New York (1977) című filmjével a musical műfajban is kipróbálta magát, és persze ott is sikerrel járt. Kedvenc színészét, Robert de Nirót egy leszerelt katona szerepére választotta, aki szabadidejében szaxofonon játszik. Mellette Liza Minnelli – aki ekkor már a Kabarénak köszönhetően a műfaj sztárjának számított – egy tehetséges énekesnőt alakít, aki bevezeti őt egy brooklyni éjszakai klubba, hogy elindítsa zenei karrierjét. A páros tökéletesen működött a vásznon!
A Dühöngő bika (1980) a középsúlyú bokszbajnok, Jack La Motta történetét meséli el a Robinson és Cerdan felett aratott ikonikus győzelmeitől az önpusztítás hosszú időszakáig. Robert De Niro felejthetetlen alakítással kápráztatja el a közönséget, és megérdemelten nyeri el a legjobb színésznek járó Oscar-díjat. (De Niro másik Oscar-díját egyébként 1975-ben kapta a Keresztapa II.-ért.)
Akik látták Todds Phillips Jokerét, azok felfedezik a hasonlóságokat ebben a kevéssé ismert Martin Scorsese-filmben és a Joaquin Phoenix által játszott karakterrel, a komikus figurával, akit a televízióban először felfedez, majd becsmérel a sztártévés Murray Franklin (Robert de Niro). Martin Scorsese 1983-ban mutatta be A komédia királyát, amelyben a De Niro által alakított Rupert Pupkin arról álmodik, hogy megjelenik Jerry Langford műsorában, és végre megmutathatja a világnak komikusi tehetségét, ezért kétségbeesésében elrabolja a műsorvezetőt.
A helyszín újra New York, New York… A Nagymenőkben (1990) Henry Hillnek gyerekkora óta egyetlen vágya van csupán: gengszter szeretne lenni! A 13 éves kamasz vágyakozva figyeli a szemközt lakó, sokak által a legnagyobb tiszteletben tartott maffiózó, Jimmy fényűző életét. A félig ír, félig szicíliai származású fiút, aki mindig is közéjük vágyott, könnyen elcsábítja a gengszterek világa, és egy napon a helyi keresztapák családjának szolgálatába áll. A film hihetetlenül sikeres volt, öt BAFTA-díjat nyert, az Oscar-gálán a legtöbb kategóriában ugyan legyőzte a Farkasokkal táncoló film, de a kritikusok körében általános elismerést aratott, és ma is minden idők egyik legjobb filmjeként tartják számon.
A rettegés foka (1991) egy kitűnő thriller! Max Cady (Robert de Niro) 14 éves börtönbüntetés után szabadul a börtönből, mivel elítélték egy kiskorú megerőszakolásáért. Az egyetlen gondolata, hogy bosszút áll Sam Bowdenen, korábbi ügyvédjén, aki elhallgatott egy jelentést, amely kimutatta a Cady és a fiatal lány közötti szoros kapcsolatot, ami annak idején megóvhatta volna őt a börtöntől. A film az 1962-es azonos című film remake-je. Scorsese feldolgozása általánosságban kedvező kritikákat kapott, két Oscar-díjra, valamint két BAFTA-díjra jelölték.
Scorsese és De Niro közös filmjei a számok tükrében:
- A rettegés foka (182.3 millió)
- Casino (116.1 millió)
- Nagymenők (47.1 millió)
- Elfojtott virágok (44 millió)
- Taxisofőr (28.6 millió)
- Dühöngő bika (23.4 millió)
- New York, New York (16 millió)
- Az ír (8 millió)
- Aljas utcák (3 millió)
- A komédia királya (2.5 millió)
A Casino (1995) az 1970-es évek Las Vegasában játszódik. Sam Ace Rothestein (De Niro) a virágzó Tangiers hotel-kaszinó tulajdonosa, a város nagymenője, akit gyermekkori barátja, Nicky Santoro (Joe Pesci) segít. Egy nap azonban egy profi szélhámos, Ginger McKenna (Sharon Stone) bűvkörébe kerül, és az élete egy csapásra a feje tetejére áll… Sharon Stone az Elemi ösztönben nyújtott fülledt szerepét erősíti mesterfokra, amiért aztán a legjobb színésznő Oscar-díjára jelölték, Scorsese filmjét pedig a neves francia lap, a Cahiers De Cinema is az év legfontosabb alkotásai között ünnepelte.
Scorsese egyértelműen a gengszterfilmek talán legnagyobb mestere, így visszatérését a műfajhoz már nagyon várták. A Steven Zaillian (Schindler listája) forgatókönyvéből készült bűnügyi film alapja Charles Brandt I Heard You Paint Houses című könyve volt. Az alkotás főszereplőit olyan nagyágyúk alakítják, mint Robert De Niro (Frank Sheeran, a szakszervezeti vezető és a Bufalino bűncsalád állítólagos bérgyilkosa), Al Pacino (Jimmy Hoffa), és Joe Pesci (Russell Bufalino). Az ír (2019) nem is okoz csalódást: Scorsese moziját 10-10 BAFTA- és Oscar-díjra jelöltek, amikből aztán egyet sem sikerült díjra váltania.
Scorsese legújabb, októberben bemutatott filmjében, az Elfojtott virágokban először áll össze két kedvenc színésze, Robert de Niro és Leonardo DiCaprio. De Niro William Halet, egy hírhedt gyilkost alakít, míg DiCaprio John Edgar Hoover, az FBI leendő igazgatójának szerepében jelenik meg, aki az oklahomai indiánok gyilkosságai után nyomoz, amikor az 1920-as években olajat fedeztek fel a földjükön. A film a következő évek díjátadóinak biztos főszereplője.